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《北京交通大学》 2017年
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单分子和双分子两种体系有机荧光器件的动态特性及优化

黄清雨  
【摘要】:有机发光的过程就是激子形成,传输和衰减的过程。激子是否能进行有效的辐射跃迁直接影响到器件的效率和稳定性,这也正是我们在发展OLED技术中遇到的最大的问题和挑战。这些问题都与材料和器件中激发态的形成和衰变、激子的动态行为等最基本的动态物理过程紧密相关。激子是有库仑力束缚的电子空穴对,CT激子和Frenkel激子存在于有机材料中。CT激子通常是电子和空穴分别位于不同分子上的激子,也就是论文第三章讨论的双分子激子。Frenkel激子的激子半径最小,其电子和空穴共存于同一个分子上。双分子激子,单分子激子自身的衰减,以及激子和激子,激子和极化子在发光过程中之间的互相作用是本论文研究的对象和内容。本论文分别以双分子参与发光的激基复合物和单分子参与发光的聚合物为对象,采用瞬态发光及其它常规测试手段,深入分析了这两种不同器件的发光机制,及发光层本征特性、功能层特性对发光性能的影响,在此基础上进一步优化了器件性能。本论文首先研究了基于双分子激基复合物OLEDs的发光机制及热激发延迟荧光(TADF)机制。以激基复合物为天然的桥梁,实现了高效TADF过程,在不使用重金属原子的情况下,获得了最大亮度为17100cd/m2,电流效率为41.07cd/A的高效荧光OLEDs。通过薄膜的稳态光致发光光谱以及瞬态光致发光衰减寿命等测试手段,证明了 m-MTDATA:3TPYMB(1:1)体系能实现稳定的激基复合物发光。并利用电致瞬态测试研究电场对双分子激子衰减过程的影响:反向电压对即时发光强度明显减小的作用说明了外加电场使激基复合物激子中的电子和空穴距离增加而导致单线态激子不可逆的解离;高电流驱动时,存在大量的三线态激子、单线态激子以及极化子它们之间的相互作用、相互碰撞大大增加,三线态激子大量被猝灭。其次基于单分子黄光聚合物发光材料(SY),针对聚合物有机电致发光器件(PLEDs)中普遍存在的载流子平衡问题以及相邻功能层之间混溶的工艺问题进行了系统的研究,制备了以ZnO/PEIE双分子层作为电子注入层(EIL)和空穴阻挡层(HBL)反型PLEDs。并通过控制PMMA层的厚度,调整载流子分布,消除过剩的空穴电流。加入了 5.6 nmPMMA层的发型PLED器件,最高EQE达到4.3%。并采用电致瞬态测试手段分析研究了聚合物中单分子激子的衰减机制,通过改变发光层SY-PPV层的厚度和调整空穴电流的注入,明确了 PLED中高发光效率原因以及PLED中高电流密度下的roll-off现象的原因。最后在本论文的工作中,通过掺入适量的金属镍,在玻璃和柔性衬底(PET)上制备了超薄(~7nm)、平整(粗糙度1nm)、高导电性并且有良好机械柔韧性和热稳定性的Ni-doped Ag薄膜。并将该银膜代替ITO作为电极,应用于柔性反型黄光PLEDs中。Ni-doped Ag薄膜作为电极时器件的性能比ITO的EQE提高了 34%,通过模拟计算反型PLEDs中的光波模式分布分析了银薄膜PLED效率增加的原因。最后研究了器件的角度光谱、机械性能,并在PET上基于Ni-doped Ag薄膜制备2 cm×2 cm大面积的柔性发光器件。获得了基于超薄银膜的柔性透明电极,并利用这一薄膜透明电极制备出了厘米尺寸的柔性OLEDs,相比于ITO电极的器件的电流效率增强了 34%。同时,基于超薄银膜的OLEDs在不同视角下的发射光谱几乎不变,其弯曲稳定性超过了 1000次。我们的工作展示出超薄银膜透明电极在柔性有机光电器件领域的巨大应用潜力。图52幅,表5个,参考文献131篇。
【关键词】:有机电致发光 热激发延迟荧光 激基复合物 聚合物发光 载流子平衡 金属薄膜电极 柔性有机发光器
【学位授予单位】:北京交通大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TN383.1
【目录】:
  • 致谢5-6
  • 中文摘要6-8
  • ABSTRACT8-10
  • 序言10-14
  • 1 引言14-22
  • 1.1 有机电致发光器件研究综述14-17
  • 1.1.1 有机电致发光技术的发展简史14-16
  • 1.1.2 应用现状和行业发展16-17
  • 1.2 有机电致发光相关的基本概念和原理17-20
  • 1.2.1 有机电致发光二极管的基本原理17-18
  • 1.2.2 有机材料的电子结构18-19
  • 1.2.3 常用有机材料19-20
  • 1.3 本论文的主要工作20-22
  • 2 有机电致发光器件中的电子物理过程22-38
  • 2.1 电学性能相关的电子过程22-26
  • 2.1.1 载流子注入机制22-24
  • 2.1.2 载流子传输机制24-26
  • 2.1.3 载流子复合机制26
  • 2.2 光和能量相关的电子过程26-32
  • 2.2.1 激子:定义和类型26-29
  • 2.2.2 激子传输机制29-30
  • 2.2.3 激子-激子相互作用30-32
  • 2.3 有机电致发光器件的主要性能参数32-33
  • 2.4 器件的制备与性能的表征33-38
  • 2.4.1 器件的制备33-35
  • 2.4.2 性能测试手段35-38
  • 3 双分子激基复合物OLEDS的延迟发光及其优化38-72
  • 3.1 引言38-40
  • 3.2 激基复合物的概念40-41
  • 3.3 给受体材料的选择和激基复合物光谱的表征41-43
  • 3.4 M-MTDATA:3TPYMB混合薄膜的光致发光及光物理特性43-49
  • 3.4.1 稳态光致发光特性的研究44-45
  • 3.4.2 瞬态发光寿命与时间分辨光谱的研究45-49
  • 3.5 基于M-MTDATA:3TPYMB激基复合物OLEDs的制备及优化49-57
  • 3.5.1 电子传输层厚度对器件性能的影响50-53
  • 3.5.2 空穴传输层厚度对器件电学特性的影响53-55
  • 3.5.3 不同电子传输层厚度器件的动态电致发光特性55-57
  • 3.6 激基复合物发光动态物理过程的研究57-68
  • 3.6.1 不同能量激子的瞬态发光寿命的研究58-60
  • 3.6.2 外加电场中激基复合物能量和衰减过程60-65
  • 3.6.3 OLEDs roll-off原因的研究65-68
  • 3.7 本章小结68-72
  • 4 基于聚合物SY-PPV黄光器件的瞬态特性及其电极优化72-106
  • 4.1 黄光PLEDs器件的发光性能及其瞬态机制73-75
  • 4.2 黄光PLEDs器件的电极优化75-82
  • 4.2.1 纳米氧化锌薄膜的制备76-79
  • 4.2.2 纳米氧化锌作为电子传输层反型PLEDs79-82
  • 4.3 PFIE作为ZNO的修饰层对器件性能的改善82-86
  • 4.3.1 PEIE厚度对ZnO层功函数的影响82-83
  • 4.3.2 PEIE厚度对器件性能的影响83-86
  • 4.4 器件中聚合物单分子激子的衰减动态特性86-91
  • 4.4.1 PLED中高发光效率来源的研究87-88
  • 4.4.2 PLED中高亮度下效率roll-off现象的研究88-91
  • 4.5 SY-PPV中单线态激子被猝灭过程的研究91-104
  • 4.5.1 改变发光层SY-PPV层的厚度92-93
  • 4.5.2 阳极插入空穴阻挡层PMMA层93-96
  • 4.5.3 插入层PMMA的厚度对器件空穴电流的影响96-98
  • 4.5.4 插入层PMMA厚度对工作器件性能的影响98-101
  • 4.5.5 插入层PMMA对器件电致瞬态特性曲线的影响101-104
  • 4.6 本章小结104-106
  • 5 超薄银膜为电极的柔性反型黄光PLED器件106-122
  • 5.1 掺镍超薄银薄膜的制备和性能研究107-109
  • 5.2 镍的掺杂比例对银薄膜性能的影响109-112
  • 5.3 掺镍超薄银膜的机械性能和热稳定性112-113
  • 5.4 基于掺镍超薄银膜作电极的PLEDs113-119
  • 5.4.1 基于掺镍超薄银膜PLEDs的制备113-116
  • 5.4.2 基于超薄银膜发光器件的光输出耦合的模拟计算116-118
  • 5.4.3 基于超薄银膜发光器件的角度光谱的测量和研究118-119
  • 5.5 薄膜机械性能的测试和基于超薄银膜大面积发光器件的制备119-120
  • 5.6 本章小结120-122
  • 6 结论122-124
  • 参考文献124-130
  • 作者简历及攻读博士学位期间取得的研究成果130-134
  • 学位论文数据集134

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