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《北京工商大学》 2016年
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硅基干水固化气体的动力学特性研究

张地伟  
【摘要】:干水(Dry Water,简称DW)是一种由去离子水和疏水性二氧化硅粒子在空气中高速搅拌制得的具有粉体流动性而内部包含大量水的材料。实际上,干水可看作类“油包水”的微乳液体系,准确的说是一种反相泡沫体系。组成上,干水中水粒子表面被疏水性的二氧化硅粒子所包围,二氧化硅粒子之间形成的网状结构防止了各水滴间的凝聚,进而增大了水滴的比表面积,使干水具有高分散性。根据干水的特殊结构与性质以及其在固化气体上的广阔应用前景,本文系统的研究了疏水性二氧化硅(GW100、D10、R202)的理化性质,得到二氧化硅的疏水性大小:GW100D10R202。以疏水性二氧化硅与去离子水制备干水,并在显微镜下观察干水的微观形貌。得到疏水性二氧化硅与去离子水的最佳配比为5.5:94.5的质量比,搅拌时间90s为最佳。干水的微观形貌与二氧化硅粒子疏水程度相关,即疏水性越大,形成的干水颗粒分散性越好,显微镜下干水颗粒越明亮。此外,研究了干水固化CO_2气体的动力学特性。探究温度对干水吸附CO_2气体的动力学影响,在系列温度293 K、288 K、283 K、278 K、276 K、273 K下,得到278 K时干水吸附CO_2气体的气体体积容量最大。在278 K下比较微米级和纳米级疏水性二氧化硅的干水,根据微米和纳米二氧化硅干水吸附CO_2气体的动力学得到:干水的二氧化硅层厚度决定了干水吸附CO_2气体的吸附速率和气体体积容量。即微米外壳干水具有较大的吸附能力,而纳米外壳干水有更快的吸附速率。通过结合高、低初始压强下可溶性NH_3的吸附动力学,证明了微米外壳可以增加干水的稳定性和分散性,而纳米外壳则使气体分子更快进入干水内核。利用分子动力学模拟二氧化硅层的尺寸效应对干水吸附气体初始阶段的影响,发现二氧化硅层(区域I)附近的气体分子浓度高于水核附近区域(区域II)。随着二氧化硅球体的增大,区域I中CO_2气体减少,气体更容易达到稳定状态。最后,探究添加剂对干水固化气体的动力学特性影响,分别添加十二烷基硫酸钠(SDS)、α-环糊精(α-CD)、β-环糊精(β-CD)到干水体系。添加SDS的干水吸附NH_3的动力学研究中,得到SDS可以加快气体的吸附速率但不能提高气体的吸附量。一定添加量的α-CD可以提高干水吸附CH_4和CO_2气体的气体体积容量。相比于α-CD,添加β-CD会一定程度的降低干水吸附气体的量。
【关键词】:干水 二氧化硅 稳定性 固化气体 α-环糊精
【学位授予单位】:北京工商大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O648.2
【目录】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-9
  • 第1章 绪论9-16
  • 1.1 干水9-12
  • 1.1.1 干水的概念9
  • 1.1.2 干水的形成机理9-10
  • 1.1.3 干水的应用10-12
  • 1.2 干水固化气体的研究进展12-14
  • 1.2.1 干水组成对固化气体的影响12
  • 1.2.2 干水吸-脱附气体研究12-13
  • 1.2.3 干水的气体水合物储气研究13-14
  • 1.3 本文研究的内容及其意义14-16
  • 1.3.1 本文研究的内容14-15
  • 1.3.2 本文研究的意义15-16
  • 第2章 干水的制备及其性质研究16-26
  • 2.1 实验仪器与药品16-17
  • 2.1.1 实验药品16
  • 2.1.2 实验仪器16-17
  • 2.2 干水基质的理化性质17-18
  • 2.2.1 疏水性测试17-18
  • 2.2.2 粉体粒径的测试18
  • 2.3 干水的制备及其显微下的微观形貌18-20
  • 2.3.1 干水的制备18-19
  • 2.3.2 干水显微下的微观形貌19-20
  • 2.4 干水的性质研究20-24
  • 2.4.1 干水的分散性20-22
  • 2.4.2 干水的稳定性22-24
  • 2.5 本章小结24-26
  • 第3章 干水固化气体的动力学特性研究26-43
  • 3.1 实验仪器与药品26-27
  • 3.1.1 实验药品26
  • 3.1.2 实验仪器26-27
  • 3.2 干水固化CO_2气体的动力学研究27-37
  • 3.2.1 温度对干水固化CO_2气体的影响27-29
  • 3.2.2 干水固化CO_2气体的动力学研究29-34
  • 3.2.3 干水固化CO_2气体的分子学动力学模拟34-37
  • 3.3 干水吸附NH_3的动力学研究37-41
  • 3.3.1 高压下干水吸附NH_3的动力学研究37-39
  • 3.3.2 低压下干水吸附NH_3的动力学研究39-41
  • 3.4 本章小结41-43
  • 第4章 添加剂对干水吸附气体的动力学影响研究43-54
  • 4.1 实验药品与仪器43-44
  • 4.1.1 实验药品43-44
  • 4.1.2 实验仪器44
  • 4.2 SDS对干水吸附NH_3的动力学影响研究44-46
  • 4.3 环糊精对干水吸附CO_2气体的动力学影响研究46-51
  • 4.3.1 α-CD对干水吸附CO_2气体的动力学影响46-49
  • 4.3.2 β-CD干水吸附CO_2气体的动力学影响49-51
  • 4.4 α-CD对干水吸附CH_4气体的动力学影响51-52
  • 4.5 本章小结52-54
  • 结论54-56
  • 参考文献56-60
  • 在学期间发表的学术论文及研究成果60-61
  • 致谢61

【参考文献】
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