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《北京工商大学》 2016年
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PDMS/PVDF复合膜微结构调控及渗透汽化性能研究

马思蕊  
【摘要】:采用渗透汽化膜分离技术分离浓缩发酵液中低浓度的生物醇燃料,可以有效解决生物发酵过程产品抑制问题,同时有望降低生物醇分离过程的能耗,目前实现渗透汽化在该领域工业应用的核心是开发高通量高分离选择性的膜及膜材料。本研究采用浸没沉淀相转化法,通过改变致孔剂聚乙二醇(PEG)含量等制膜条件调控聚偏氟乙烯(PVDF)膜孔结构,并对其进行结构表征和渗透汽化分离乙醇/水。发现随铸膜液中PEG量的增加,分离因子和渗透通量均先增大后减小,分离因子最高可达5.2,通量为19.1kg/(m2·h),综合分离性能达到PDMS/陶瓷复合膜性能水平。以PVDF多孔膜为底膜,制备了十二苯基低聚倍半硅氧烷/聚二甲基硅氧烷(DPOSS/PDMS)填充型复合膜,对其进行表征发现D-POSS与PDMS结合紧密,随DPOSS填充量的增加,膜表面出现棒状颗粒物聚集体;加入D-POSS可以提高PDMS膜在高温区的热稳定性、膜的结晶熔融温度和结晶温度。对其进行渗透汽化分离有机物/水的研究,发现当D-POSS填充量为2.5wt%时对乙醇/水和丁醇/水的分离因子达到最大值,当D-POSS填充量为7.5wt%时复合膜对丙酮/水溶液达到最大值,乙醇/水溶液、丁醇/水溶液和丙酮/水溶液的分离因子和渗透通量分别可达9.5和530g/(m2·h)、29和470g/(m2·h)、24和600g/(m2·h)。随着操作温度的升高,乙醇/水的分离因子减小,渗透通量逐渐增大,丙酮/水的分离因子先增大后减小,渗透通量逐渐增大;随着料液浓度的增大,分离因子先增大后减小,渗透通量持续增大。合成了笼型八-[(三甲氧基硅基)乙基]低聚倍半硅氧烷(OPS),以其为交联剂制备了交联型OPS/PDMS杂化膜,对其进行结构表征发现低OPS含量膜表面平滑,无粒子团聚现象,随OPS含量增加,膜表面开始出现自聚粒子。将杂化膜用于渗透汽化分离不同有机物/水溶液,研究了铸膜液浓度、PDMS粘度和OPS含量对渗透汽化分离性能的影响。发现OPS的加入显著提高乙醇/水、甲醇/水和丙酮/水的分离因子,分离因子最高分别达到14.6,9.8和48,远高于相同测试条件下纯PDMS膜的分离因子8.1,8.5和37.3;随OPS含量增加,渗透通量基本呈增大趋势,杂化膜在多个分离体系中呈现反trade-off现象,为打破渗透通量-分离因子此消彼涨的相互制约瓶颈提供了新的研究思路。对于苯酚水溶液,分离因子随OPS含量的增加而下降,渗透通量明显升高,表明对于摩尔体积较大的有机物/水体系,OPS/PDMS杂化膜的适用性受到限制。
【关键词】:渗透汽化 聚二甲基硅氧烷 十二苯基低聚倍半硅氧烷 八-[(三甲氧基硅基)乙基]低聚倍半硅氧烷 有机物/水
【学位授予单位】:北京工商大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TQ051.893
【目录】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-9
  • 第1章 绪论9-22
  • 1.1 醇/水分离技术的研究背景9-10
  • 1.1.1 燃料醇的生产现状9
  • 1.1.2 燃料醇分离技术的研究进展9-10
  • 1.2 渗透汽化膜分离技术10-15
  • 1.2.1 渗透汽化分离原理与传质机理模型10-13
  • 1.2.2 渗透汽化膜的制备方法13-14
  • 1.2.3 渗透汽化膜的应用14-15
  • 1.3 渗透汽化优先透醇膜研究进展15-20
  • 1.3.1 指导渗透汽化膜材料选择的理论15-17
  • 1.3.2 优先透醇有机膜17-19
  • 1.3.3 优先透醇无机膜19
  • 1.3.4 有机/无机复合膜19-20
  • 1.4 课题的提出与研究内容20-22
  • 1.4.1 课题的提出20-21
  • 1.4.2 主要研究内容21-22
  • 第2章 PVDF多孔膜优先透醇性能研究22-32
  • 2.1 引言22
  • 2.2 PVDF多孔膜的制备22-23
  • 2.2.1 实验原料与试剂22
  • 2.2.2 PVDF多孔膜的制备22-23
  • 2.3 多孔膜结构及性能表征23-27
  • 2.3.1 多孔膜结构性能表征手段23-24
  • 2.3.2 PVDF多孔膜结构性能表征结果与讨论24-27
  • 2.4 PVDF多孔膜渗透汽化性能研究27-31
  • 2.4.1 PVDF多孔膜渗透汽化性能评测实验27-28
  • 2.4.2 渗透汽化分离性能结果与讨论28-31
  • 2.5 本章小结31-32
  • 第3章 D-POSS/PDMS复合膜的制备及渗透汽化性能的研究32-45
  • 3.1 引言32
  • 3.2 D-POSS/PDMS复合膜的制备32-33
  • 3.2.1 实验原料仪器32
  • 3.2.2 D-POSS/PDMS复合膜的制备32-33
  • 3.3 D-POSS/PDMS复合膜的结构与性能表征33-37
  • 3.3.1 复合膜结构与性能表征手段33-34
  • 3.3.2 复合膜结构与性能表征结果与讨论34-37
  • 3.4 D-POSS/PDMS复合膜的渗透汽化性能研究37-43
  • 3.4.1 复合膜渗透汽化性能评测实验37-38
  • 3.4.2 复合膜的渗透汽化性能结果与讨论38-43
  • 3.5 本章小结43-45
  • 第4章 OPS/PDMS杂化膜的制备及渗透汽化性能研究45-60
  • 4.1 交联剂的制备与表征45-48
  • 4.1.1 实验原料及仪器45
  • 4.1.2 八乙烯基笼型低聚倍半硅氧烷(V-POSS)的制备45
  • 4.1.3 八-[(三甲氧基硅)乙基]低聚倍半硅氧烷(OPS)的制备45-46
  • 4.1.4 V-POSS及OPS的表征46-48
  • 4.2 OPS/PDMS杂化膜的制备与表征48-50
  • 4.2.1 实验原料及仪器48-49
  • 4.2.2 杂化膜的制备49
  • 4.2.3 杂化膜的表征49-50
  • 4.3 OPS/PDMS杂化膜的渗透汽化性能研究50-59
  • 4.3.1 OPS/PDMS杂化膜的渗透汽化性能评测实验50
  • 4.3.2 OPS/PDMS杂化膜的渗透汽化性能结果与讨论50-59
  • 4.4 本章小结59-60
  • 第5章 结论及创新点60-63
  • 5.1 主要结论60-62
  • 5.2 创新点62-63
  • 参考文献63-70
  • 在学期间发表的学术论文与科研成果70-71
  • 致谢71

【参考文献】
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