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《河北科技大学》 2016年
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制备碳酸丙烯酯与γ-戊内酯的研究

赵天聪  
【摘要】:鉴于全球气候温室效应越来越严重,由化学方法固定二氧化碳越来越受到大家密切关注。同时迫切需要开发一种实用的,对环境友好的碳资源来代替消耗不可再生的化石燃料。从可持续发展的观点来看,二氧化碳是一种大量的、廉价的、无毒的、功能性强的、可再生的碳资源。因此,科学工作者做了很多的努力把二氧化碳转化为有价值的化学品。其中原子高效催化二氧化碳与环氧化合物生成五元环碳酸盐的研究倍受关注。五元环碳酸盐被广泛的应用于极性非质子溶剂,锂离子电池电解质,单体单元的聚碳酸酯,也是生产药物和精细化学品的中间体。生物质资源的开发和利用是人类发展可再生能源的重要选择,通过对生物质原料的有效催化转化,可以为人类提供可再生的能源,同时可以制备重要的精细化学品。γ-戊内酯的合成是生物质转化的重要途径之一。乙酰丙酸加氢转化的过程中,缺点很多,底物分子会堵塞活性位,使催化剂活性下降,乙酰丙酸乙酯加氢则没有这些缺点。本课题研究发现,钛酸纳米管(TNT)是一种稳定的,高效的,而且可循环的路易斯酸催化剂,可以用于催化二氧化碳(CO_2)与环氧丙烷环加成生成碳酸丙烯酯(PC)。上述反应中,在相对温和的条件下,以TNT为催化剂,碘化钾、四丁基溴化铵、四苯基溴化膦为助催化剂,PO转化到PC的转化率大于99.9%,PC的选择性能达到100%。实验研究显示,TNT催化剂表面最活跃的两个活性位点羟基基团和路易斯酸酸性位点,是催化环加成催化反应的活性中心。基于密度泛函数的理论计算进一步的证明了TNT强的路易斯酸性大大的减少了PO的开环能垒,从而使得随后的亲核加成更加的容易。试验和理论的研究都已经证明,TNT和助催化剂的协同作用在PC形成的过程中,起到了至关重要的作用。总的来说,TNT表面富含路易斯酸性位点,具有很大的比表面积和介孔结构,而且表现出多相的可循环的特性,这些都使得TNT成为一种卓越的,新颖和理想的CO_2化学固化的催化剂。对于合成制备γ-戊内酯,制备了以碳纳米管(CNT)为载体的Ru催化剂,催化活性很高,在接近室温的条件下,γ-戊内酯的选择性,产率能达到99%。
【学位授予单位】:河北科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O621.251

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