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《河北科技大学》 2016年
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氧化还原介体在微生物燃料电池中的应用

王亚君  
【摘要】:硝酸盐废水主要来源于农业化肥的使用,生活污水和工业废水的排放,大量排放的硝酸盐废水流入土地、河流中,严重污染土壤及水体。相对于传统的物理化学法,生物法工艺简单、投资成本低得到广泛的应用。近年来,微生物燃料电池(Microbial fuel cell MFC)作为一种新型生物技术在降解污染物的同时产生电能,备受关注,但MFC技术处理含氮废水存在底物降解速率慢、电能输出低等问题,因此,如何提高其运行性能成为研究热点。故本课题考察通过MFC参数优化、添加氧化还原介体及修饰电极三方面来提高MFC运行性能。实验采用1g/L无水乙酸钠启动MFC,稳定运行后,通过碳源、C/N、硝酸盐浓度、温度4因素来优化MFC运行性能。结果表明:当温度为30℃、无水乙酸钠为碳源、C/N=5:1、硝酸盐浓度为200mg/L时MFC体系硝酸盐去除率均可达到90%以上,最大电能输出可达到0.462V,通过交流阻抗分析参数优化后MFC体系内阻减小,进而提高MFC运行性能。实验添加硫堇、中性红、蒽醌-2,6-二磺酸钠、蒽醌-2-磺酸钠、蒽酮、刃天青、亚甲基蓝7种不同氧化还原介体考察其对MFC性能的影响。实验结果表明,氧化还原介体加入MFC中可以提高体系的运行情况,且不同氧化还原介体及同种介体不同浓度对其影响效果不同。当硫堇浓度为20μmol/L时其电能输出提高88.8%,中性红浓度为10μmol/L时其电能输出提高153%,蒽醌-2,6-二磺酸钠浓度为1μmol/L时其电能输出提高51.2%,蒽醌-2-磺酸钠浓度为1μmol/L时其电能输出提高60.4%,蒽酮浓度为3μmol/L时其电能输出提高7%,刃天青浓度为1μmol/L时其电能输出提高97.9%,亚甲基蓝浓度为1μmol/L时其电能输出提高37.9%。并且添加不同浓度的氧化还原介体MFC体系硝酸盐的去除率均可达到96%以上,提高MFC运行性能。实验还考察修饰电极对MFC运行性能的影响。使用丙酮清洗、重氮反应、蒽醌-2,6-二磺酸钠掺杂吡咯、中性红固定等5种不同方法修饰电极并考察其对MFC运行性能的影响。结果表明,蒽醌-2,6-二磺酸钠掺杂吡咯法修饰电极及重氮反应修饰电极的MFC运行性能最好,其电能输出最大分别可到达200m V和179m V,且运行30天出水硝酸盐、COD去除率均在97%以上。由红外分析可知,该方法可能引入了酰胺基团,该基团可有效促进微生物和电极之间的相互作用,由此来增加电极表面微生物的附着量,提高产电菌活性,进而MFC电能输出情况得到提升。
【关键词】:硝酸盐废水 微生物燃料电池 参数优化 氧化还原介体 修饰电极
【学位授予单位】:河北科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TM911.45
【目录】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-9
  • 第1章 绪论9-15
  • 1.1 硝酸盐废水的来源及危害9
  • 1.2 硝酸盐废水处理技术9-11
  • 1.2.1 物理化学法9-10
  • 1.2.2 生物处理法10-11
  • 1.3 微生物燃料电池技术11-14
  • 1.3.1 微生物燃料电池原理11
  • 1.3.2 微生物燃料电池分类11-12
  • 1.3.3 微生物燃料电池的应用12-14
  • 1.4 本课题的研究意义和内容14-15
  • 第2章 微生物燃料电池性能优化15-23
  • 2.1 引言15
  • 2.2 实验材料与方法15-16
  • 2.2.1 反应器接种与启动15
  • 2.2.2 电化学性能表征15-16
  • 2.2.3 实验测定方法16
  • 2.3 MFC运行参数优化16-19
  • 2.3.1 碳源16-17
  • 2.3.2 碳氮比17-18
  • 2.3.3 硝酸盐浓度18
  • 2.3.4 温度18-19
  • 2.4 MFC最佳状态下运行性能和微生物相分析19-22
  • 2.4.1 MFC出水指标分析19-20
  • 2.4.2 MFC电能输出情况20-21
  • 2.4.3 MFC阳极微生物相分析21-22
  • 2.5 本章小结22-23
  • 第3章 不同氧化还原介体对MFC性能的影响23-39
  • 3.1 引言23
  • 3.2 实验材料23-25
  • 3.2.1 菌种来源23
  • 3.2.2 实验仪器23-24
  • 3.2.3 实验药品24-25
  • 3.3 实验方法25-28
  • 3.3.1 药品的配制25-26
  • 3.3.2 样品测定方法26-28
  • 3.4 MFC成功启动及稳定运行28-30
  • 3.5 不同氧化还原介体对MFC体系的影响30-38
  • 3.5.1 硫堇对MFC体系的影响30-31
  • 3.5.2 中性红对MFC体系的影响31-32
  • 3.5.3 蒽醌-2,6-二磺酸钠对MFC体系的影响32-33
  • 3.5.4 蒽醌2磺酸钠对MFC体系的影响33-35
  • 3.5.5 蒽酮对MFC体系的影响35-36
  • 3.5.6 刃天青对MFC体系的影响36-37
  • 3.5.7 亚甲基蓝对MFC体系的影响37-38
  • 3.6 本章小结38-39
  • 第4章 修饰极对电MFC体系的影响39-53
  • 4.1 引言39
  • 4.2 实验材料39
  • 4.2.1 实验仪器39
  • 4.2.2 实验药品39
  • 4.2.3 实验试剂39
  • 4.2.4 菌种来源39
  • 4.3 实验方法39-42
  • 4.3.1 MFC阳极修饰方法39-40
  • 4.3.2 MFC阴极处理方法40
  • 4.3.3 MFC修饰电极的表征方法40-41
  • 4.3.4 修饰电极对MFC影响效果验证方法41-42
  • 4.4 修饰电极对MFC体系的影响42-50
  • 4.4.1 重氮反应修饰电极对MFC体系的影响42-43
  • 4.4.2 丙酮处理修饰电极对MFC体系的影响43-45
  • 4.4.3 过硫酸铵浸渍修饰电极对MFC体系的影响45-46
  • 4.4.4 AQDS掺杂吡咯修饰电极对MFC体系的影响46-48
  • 4.4.5 中性红固定修饰电极对MFC体系的影响48-50
  • 4.5 修饰电极的表征50-52
  • 4.5.1 修饰电极的红外光谱测定50-51
  • 4.5.2 循环伏安法的测定51-52
  • 4.6 本章小结52-53
  • 结论53-55
  • 参考文献55-59
  • 攻读硕士学位期间所发表的论文59-61
  • 致谢61

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