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《吉林大学》 2017年
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稀土上转换纳米晶发光的局域电磁场调控与应用探索

殷泽  
【摘要】:伴随着近年来纳米科技的发展,由于其独特的非线性发光过程和在固态激光、红外检测、太阳能电池的能谱转换、生物应用等方面广泛的应用前景,上转换纳米材料的研究日渐焕发蓬勃生机。尽管如此,上转换纳米晶的各种潜在的应用面临着巨大的障碍和挑战:即稀土上转换纳晶较小的吸收截面和较低的发光效率。为此,本论文针对如何利用局域电磁场的调控实现稀土掺杂纳米材料高效上转换发光开展了深入探索,首次提出利用光子晶体效应增强上转换发光;提出结合贵金属表面等离子体效应和光子晶体效应的共同作用调制局域电磁场,进而增强上转换发光,并获得了3个数量级的荧光增强;在此基础上开展了生物成像和柔性显示等方面的应用探索,取得的成果如下:[1]在国际上最早提出了利用光子晶体效应增强上转换发光,并通过自组装方法在PMMA蛋白石光子晶体(OPCs)的表面生长了一层NaYF_4:Yb,Er/Tm纳米粒子,通过调控PMMA蛋白石光子晶体的带隙位置使得Tm的整体上转换发光强度增强了32倍。同时成功地将其和共聚焦成像结合用于辅助细胞成像。[2]为了克服纯的Au或Ag纳米结构相对较小的散射/吸收比,通过硫化物介导的多元醇法合成了尺寸均匀的等离子体吸收峰可调的Au-Ag合金纳米块,然后通过模板法将其制成了Au-Ag合金薄膜。制备的Au-Ag纳米合金薄膜具有宽带的表面等离子体吸收峰,通过与NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)上转换纳米粒子的激发光相耦合,Er~(3+)的整体上转换发光强度提高了15倍以上。[3]为控制上转换纳米晶处于金纳米棒(Au NRs)表面等离子体的“热点”区域,首先对其光场分布进行了FDTD模拟,然后将金纳米棒(Au NRs)定向地自组装为单层的垂直排列的超晶体结构,再在其上蒸镀一层Mo O_3中间隔层、自组装一层NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)纳米粒子。同无序Au NRs的调制相比,在该结构上获得了更大程度的上转换增强(35倍)。[4]首次提出结合贵金属表面等离子体效应和光子晶体效应的共同作用调制上转换发光;通过自组装方法将Au NRs嵌入到PMMA蛋白石光子晶体的表面球缝隙中,再在上面沉积了一层NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)纳米粒子。通过对NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)尺寸和Au NRs表面等离子体共振峰和尺寸的优化,在NaYF_4/Au NRs/OPCs复合结构上获得了1200倍以上的上转换荧光增强,通过FDTD计算模拟,发现在Au NRs/OPCs纳米结构表面的最强电磁场强度可放大770倍以上。此外,我们将光子晶体结构移植到柔性基底上,并通过纳米喷墨打印技术将Au NRs、NaYF_4纳米粒子层层打印到柔性光子晶体表面,最后实现了高分辨率的柔性色彩显示。
【关键词】:光子晶体 表面等离子体共振效应 超晶体结构 上转换荧光增强 局域电磁场调控
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TB383.1;O484
【目录】:
  • 摘要4-6
  • Abstract6-11
  • 第一章 绪论11-37
  • 1.1 稀土掺杂纳米材料12-18
  • 1.2 贵金属的表面等离子体效应对稀土掺杂纳米材料发光的调控18-23
  • 1.3 光子晶体效应对稀土掺杂纳米材料发光的调控23-26
  • 1.4 论文的研究内容及研究意义26-29
  • 参考文献29-37
  • 第二章 NaYF_4:Yb~(3+),Tm~(3+)(Er~(3+))/PMMA蛋白石光子晶体复合薄膜:高效的上转换荧光增强及辅助共聚焦成像37-53
  • 2.1 前言37-39
  • 2.2 实验部分39-40
  • 2.2.1 试剂与设备39
  • 2.2.2 NaYF_4:Yb,Er/Tm纳米粒子合成39
  • 2.2.3 PMMA蛋白石光子晶体合成39-40
  • 2.2.4 NaYF_4:Yb,Tm纳米粒子/PMMA蛋白石光子晶体复合薄膜的制备40
  • 2.2.5 测试与表征40
  • 2.3 结果与讨论40-50
  • 2.3.1 NaYF_4:Yb,Tm纳米粒子/PMMA蛋白石光子晶体复合薄膜的形貌和结构表征40-42
  • 2.3.2 在NaYF_4:Yb,Tm纳米粒子/PMMA蛋白石光子晶体复合薄膜的上转换荧光增强及机理42-46
  • 2.3.3 PMMA蛋白石光子晶体薄膜用于辅助共聚焦成像46-50
  • 2.4 小结50-51
  • 参考文献51-53
  • 第三章 Au-Ag/NaYF_4:Yb~(3+), Er~(3+)纳米复合薄膜中表面等离子体效应导致的显著荧光增强53-73
  • 3.1 前言53-54
  • 3.2 实验部分54-57
  • 3.2.1 试剂与设备54-55
  • 3.2.2 NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)纳米粒子合成55
  • 3.2.3 Au-Ag合金纳米块合成55-56
  • 3.2.4 Au-Ag/NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)复合薄膜的制备56
  • 3.2.5 测试与表征56-57
  • 3.3 结果与讨论57-67
  • 3.3.1 Au-Ag合金纳米块合成及的形貌结构57-58
  • 3.3.2 Au-Ag/NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)复合薄膜的形貌和结构58-62
  • 3.3.3 在Au-Ag/NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)复合薄膜上有效的上转换荧光增强及机理62-67
  • 3.4 小结67-68
  • 参考文献68-73
  • 第四章 基于规则排列的单层竖立金纳米棒超晶体增强NaYF_4:Yb~(3+), Er~(3+)纳米晶上转换发光73-103
  • 4.1 前言73-75
  • 4.2 实验部分75-77
  • 4.2.1 试剂与设备75
  • 4.2.2 NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)纳米粒子合成75
  • 4.2.3 Au纳米棒合成75-76
  • 4.2.4 单层竖立Au纳米棒超晶体薄膜的制备76
  • 4.2.5 NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)/MoO_3/GNRs纳米复合薄膜的制备76
  • 4.2.6 有限差分时域仿真76-77
  • 4.3 结果与讨论77-96
  • 4.3.1 NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)/MoO_3/GNRs复合薄膜的形貌和结构77-83
  • 4.3.2 在NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)/MoO_3/GNRs复合薄膜上有效的上转换荧光增强:NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)尺寸依赖及MoO_3中间隔层距离依赖的影响83-87
  • 4.3.3 基于单层竖立Au纳米棒超晶体薄膜的电场放大理论计算87-90
  • 4.3.4 NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)/MoO_3/GNRs复合薄膜上上转换增强的机制90-96
  • 4.4 小结96-98
  • 参考文献98-103
  • 第五章 一种提高NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)纳米晶上转换荧光的新方法:耦合表面等离子体效应与光子晶体禁带效应103-138
  • 5.1 前言103-104
  • 5.2 实验部分104-107
  • 5.2.1 试剂与设备104-105
  • 5.2.2 NaYF_4:Yb~(3+), Er~(3+)纳米粒子合成105
  • 5.2.3 Au纳米棒合成105
  • 5.2.4 PMMA蛋白石光子晶体合成105-106
  • 5.2.5 NaYF_4/AuNRs/OPCs复合薄膜的制备106
  • 5.2.6 纳米粒子的喷墨打印106
  • 5.2.7 测试与表征106-107
  • 5.3 结果与讨论107-131
  • 5.3.1 NaYF_4/AuNRs/OPCs复合薄膜的结构表征及NaYF_4纳米薄膜相对厚度测试107-115
  • 5.3.2 上转换增强与NaYF_4纳米粒子尺寸和AuNRs表面等离子体吸收峰及尺寸的依赖关系115-118
  • 5.3.3 复合薄膜的电场放大理论计算118-120
  • 5.3.4 NaYF_4/AuNRs/OPCs复合薄膜上显著的上转换发光增强及其起源120-130
  • 5.3.5 结合纳米打印技术的柔性显示130-131
  • 5.4 小结131-132
  • 参考文献132-138
  • 第六章 结论与展望138-141
  • 6.1 结论138-139
  • 6.2 展望139-141
  • 作者简介及在学期间取得的科研成果141-145
  • 致谢145-146

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