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《燕山大学》 2016年
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高稳定的铂及非铂燃料电池催化剂的研究

吴苹  
【摘要】:近年来随着人们对能源的需求逐渐增多导致的能源短缺和环境污染等成为困扰人们的严重问题,因此开发新型清洁能源及可再生能源至关重要。直接甲醇燃料电池(Direct methanol fuel cells,DMFCs)作为一种清洁能源,具备燃料利用率高、系统结构简单、环境污染小等诸多优点近年来受到广泛关注。而在DMFCs中电催化剂的活性及稳定性直接决定其使用效率和寿命,因此制备出活性高稳定性好的催化剂成为关键。传统的Pt催化剂选用sp~2杂化的碳材料作为载体,这些碳材料载体容易发生氧化坍塌等一系列问题导致催化剂失去活性。本文制备的Pt基催化剂选用sp~2杂化的碳纳米管(CNT)作为基础原料,对其进行镀Ti处理再通过在N2气氛下进行转化的过程获得表面改性的载体Ti_xN_y/CNT,最后通过微波法载Pt获得载Pt量为20%的Pt/Ti_xN_y/CNT催化剂。结果表明CNT表面均匀的负载了经过中间过渡层TiC和Ti转变而来的Ti_xN_y的镀层,并且Pt金属粒子均匀的锚定在了粗糙的载体表面上。对催化剂Pt/Ti_xN_y/CNT进行了DMFCs的阳极甲醇氧化、阴极氧还原及稳定性等性能的测试,结果显示,相比常用的20%载Pt量的碳载铂(Pt/C)催化剂,Pt/Ti_xN_y/CNT具备更优秀的催化甲醇氧化和氧还原的能力,并且作为催化剂具有优异的稳定性能。为进一步避免Pt金属催化剂的高成本和资源有限性,掺杂的非铂催化剂成为研究重点。常见的掺杂的碳化物衍生碳催化剂,仍然存在性能不够优异,稳定性差的问题。本文选用碳化钨(WC)为基础原料通过酸蚀和掺氮热处理的两个过程制备了掺氮的核壳结构的催化剂N-CDC/WC。通过WC和氯化提取物CoCl2及氮源三聚氰胺混合一步热处理的方法制备了Co、N共掺的核壳结构催化剂Co-N-CDC/WC。电化学结果显示两种掺杂的非铂催化剂对于催化氧还原的能力均与20%的Pt/C催化剂相似,且都为4电子反应。同时两种催化剂还具备应用于可再生燃料电池中催化析氧反应的能力,且具有非常好的稳定性能。
【关键词】:燃料电池 催化剂 甲醇氧化反应 氧还原反应 析氧反应 稳定性
【学位授予单位】:燕山大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36;TM911.4
【目录】:
  • 摘要5-6
  • ABSTRACT6-11
  • 第1章 绪论11-20
  • 1.1 直接甲醇燃料电池简介11-14
  • 1.1.1 直接甲醇燃料电池工作机理12
  • 1.1.2 甲醇氧化(MOR)原理12-13
  • 1.1.3 氧还原(ORR)机理13-14
  • 1.2 催化剂的研究进展14-16
  • 1.2.1 电催化剂材料研究14-15
  • 1.2.2 电催化剂载体材料15-16
  • 1.3 WC和CDC材料简介16-17
  • 1.3.1 WC的性质16
  • 1.3.2 碳化物衍生碳16-17
  • 1.4 析氧催化剂研究进展17-18
  • 1.5 本课题研究的内容和意义18-20
  • 第2章 实验原料及方法研究20-31
  • 2.1 实验原料、试剂20-21
  • 2.2 实验相关仪器21-22
  • 2.3 催化剂的制备方法22-24
  • 2.3.1 真空微蒸发镀22
  • 2.3.2 微波辅助乙二醇还原法22-23
  • 2.3.3 蚀刻法23-24
  • 2.3.4 电极制备24
  • 2.4 材料的表征及相关仪器设备24-26
  • 2.4.1 X射线衍射(XRD)24-25
  • 2.4.2 透射电子显微镜(TEM)25
  • 2.4.3 扫描电子显微镜(SEM)25
  • 2.4.4 拉曼光谱(Raman)25
  • 2.4.5 X射线光电子能谱(XPS)25-26
  • 2.5 电化学测试26-30
  • 2.5.1 电化学工作站26
  • 2.5.2 电化学综合测试仪26-27
  • 2.5.3 循环伏安法(CV)27
  • 2.5.4 线性扫描伏安法(LSV)27-29
  • 2.5.5 计时电流法(CA)29
  • 2.5.6 稳定性测试(ADT)29
  • 2.5.7 交流阻抗测试(EIS)29-30
  • 2.6 本章小结30-31
  • 第3章 改性碳纳米管载铂催化剂31-42
  • 3.1 Pt/Ti_xN_y/CNT的制备31-32
  • 3.2 Pt/Ti_xN_y/CNT的表征及形貌分析32-35
  • 3.3 Pt/Ti_xN_y/CNT催化MOR性能分析35-37
  • 3.4 Pt/Ti_xN_y/CNT催化ORR性能分析37-39
  • 3.5 Pt/Ti_xN_y/CNT的稳定性分析39-40
  • 3.6 本章小节40-42
  • 第4章 掺杂的CDC/WC非铂催化剂42-60
  • 4.1 N-CDC/WC催化剂42-49
  • 4.1.1 N-CDC/WC的制备42-43
  • 4.1.2 N-CDC/WC的结构表征及形貌分析43-46
  • 4.1.3 N-CDC/WC催化ORR性能分析46-48
  • 4.1.4 N-CDC/WC催化OER分析48
  • 4.1.5 N-CDC/WC的稳定性测试48-49
  • 4.2 Co-N-CDC/WC催化剂49-58
  • 4.2.1 Co-N-CDC/WC的制备49-50
  • 4.2.2 Co-N-CDC/WC的结构表征及形貌分析50-54
  • 4.2.3 Co-N-CDC/WC的ORR性能分析54-57
  • 4.2.4 Co-N-CDC/WC的OER性能分析57
  • 4.2.5 Co-N-CDC/WC的稳定性测试57-58
  • 4.3 本章小节58-60
  • 结论60-62
  • 参考文献62-67
  • 攻读硕士学位期间承担的科研任务与主要研究成果67-68
  • 致谢68

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