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《华东理工大学》 2017年
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V_2O_5/Ti-Ce柱撑粘土催化剂对H_2S选择性催化氧化的研究

董雁春  
【摘要】:本文制备一种名为TiO2-CeO2的柱撑粘土催化剂(简称Ti-Ce-PILCs),表面负载为5%V2O5,用于进行H2S选择性催化氧化反应研究,通过XPS、氮气吸附脱附曲线、XRD、H2-TPR、FT-IR、TG、NH3-TPD、TEM、SEM和XRF等表征方法,研究催化剂物理化学性质及在H2S选择性催化氧化反应中柱撑粘土催化剂的稳定性、催化活性及催化机理等。(1)研究CeO2、V2O5和TiO2三者相互作用对柱撑粘土催化剂稳定性和催化活性的影响,结果表明CeO2能够提高催化剂热稳定性,通过提供大量晶格氧和表面化学吸附氧,加强了负载于催化剂表面的V2O5氧化还原作用;TiO2增强了低价态氧化铈和氧化钒的再氧化作用,有效地抵制了催化剂的硫酸盐化。(2)通过三种类型的表面活性剂对V2O5/Ti-Ce-PILC催化剂进行了改性,研究表面活性剂与柱化剂间的相互作用关系。实验结果表明,表面活性剂改性对柱撑粘土催化剂的晶体结构、化学组成、孔结构、分布状态及催化性能均有很大影响。(3)改性后催化剂的催化性能与原料气体中O2/H2S的组分比值有关,当其比值稍高于O2/H2S化学计量比时,多余的O2促进了 CeO2释放和储存更多的晶格氧,提高催化剂的选择性,降低催化剂失活速率,同时产生更多表面化学吸附氧提高了催化剂的反应活性。当O2/H2S的比值在0.75,Ti/PEO比值在30mmol.g-1并且温度为180℃时,V2O5/Ti-Ce柱撑粘土催化剂通过PEO改性在H2S选择性催化氧化反应过程中具有较好的选择性和催化活性,其H2S转化率为98%,S选择性为97%。(4)利用Material Studio分子模拟软件对表面活性剂与柱化剂的相互作用能研究,从微观上解释了其相互作用关系对催化剂的物理结构、化学组成以及催化性能的影响。
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X701;TQ426

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