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《华东理工大学》 2017年
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中空纤维膜反应器结合芬顿反应氧化脱汞研究

于明磊  
【摘要】:近年来,汞及其衍生物对人类危害的事件频发,越来越引起各国环保部门的注意。本文全面的介绍了汞的性质、来源和相关的防治技术。相比于吸附剂注射技术,氧化脱汞技术避免了处理吸附剂、汞的再排放等问题,很有应用前景。目前国内外用于氧化脱汞的氧化剂主要为高锰酸钾、次氯酸盐和重铬酸钾等,此类氧化剂均会引入新的污染源,需要对新污染进行无害化处理。Fenton试剂是一种绿色氧化剂,有强氧化力,虽然目前还没有在工业处理汞污染方面推广,但是很有应用前景。中空纤维膜反应器拥有操作方便、比表面积大等优点,是很有应用前景的气液反应器。利用化学吸收法,研究了中空纤维膜反应器的传质动力学和反应动力学。系统的研究了 Fenton试剂氧化脱汞的工艺以及杂质气体对其脱汞能力的影响。得出的主要结论如下:(1)通过化学吸收法测定计算出中空纤维膜反应器的比相界面积、液膜和气膜传质系数,并通过非线性回归拟合得出和温度、流量的关系。(2)在传质动力学基础上测出了H2O2和Hg0的反应动力学参数。在pH值为2,温度分别为298K和308K时,二级反应速率常数分别为k=2.87× 103-m3/mol·s和;k=5.71×103m3/mol·s。反应的活化能Ea=56.69kJ/mol,指前因子A=2.426× 1 013m3/mol.s。(3)随着H202浓度、Fe2+浓度、溶液初始pH值和温度的提升,Hg0脱除率先增加到最佳值,然后下降;液气比增加有利于Hg0的脱除,而气相流量增加不利于Hg0的脱除。在H2O2浓度6mM、Fe2+浓度9mM、溶液初始pH为2.5、温度为20℃、液气比0.11、液相流速为0.6L/min时,Hg0脱除率超过85%。SO2和NO抑制Hg0的脱除,O2对Hg0的脱除没有影响。
【关键词】:中空纤维膜反应器 Fenton试剂 传质动力学 反应动力学
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X701;TQ342.81
【目录】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-10
  • 第1章 绪论10-24
  • 1.1 研究背景10-15
  • 1.1.1 汞的理化性质10
  • 1.1.2 汞的危害10-12
  • 1.1.3 汞污染的来源12-14
  • 1.1.4 汞污染的防治法规14-15
  • 1.2 汞污染排放控制技术15-20
  • 1.2.1 吸附法脱汞技术的研究现状15-17
  • 1.2.2 氧化法脱汞技术的研究现状17-20
  • 1.3 氧化脱汞机理的研究20-21
  • 1.4 膜气分离技术简介21-22
  • 1.5 存在的问题22
  • 1.6 研究目的和内容22-24
  • 第2章 Fenton试剂氧化吸收汞的动力学研究24-39
  • 2.1 比相界面积和液相传质系数的测定24-33
  • 2.1.1 实验原理24-26
  • 2.1.2 实验流程和实验方法26-30
  • 2.1.3 实验结果30-33
  • 2.2 气相传质系数的测定33-37
  • 2.2.1 实验原理33-34
  • 2.2.2 实验流程和实验方法34-35
  • 2.2.3 实验结果35-37
  • 2.3 本章小结37-39
  • 第3章 H_2O_2氧化脱Hg~0的反应动力学研究39-52
  • 3.1 实验系统39-43
  • 3.1.1 实验流程39
  • 3.1.2 实验装置39-43
  • 3.1.3 实验药品43
  • 3.2 实验原理43-46
  • 3.2.1 脱除效率η43-44
  • 3.2.2 吸收速率N(Hg~0)44
  • 3.2.3 气相传质系数K_G(Hg~0)44-45
  • 3.2.4 反应增强因子β45
  • 3.2.5 反应速率常数k45-46
  • 3.3 实验步骤46-47
  • 3.4 实验结果和讨论47-50
  • 3.5 本章小结50-52
  • 第4章 Fenton法氧化脱除Hg~0的实验研究52-64
  • 4.1 实验系统52-53
  • 4.1.1 实验流程52
  • 4.1.2 实验设备和药品52-53
  • 4.2 实验步骤53-54
  • 4.3 Fenton氧化脱汞工艺研究54-63
  • 4.3.1 Fenton反应简介54-55
  • 4.3.2 Fenton试剂配方对脱汞率的影响55-58
  • 4.3.3 操作条件对脱汞率的影响58-60
  • 4.3.4 烟气成分对脱汞率的影响60-63
  • 4.4 本章小结63-64
  • 第5章 结论和展望64-66
  • 5.1 结论64
  • 5.2 展望64-66
  • 参考文献66-73
  • 致谢73-74
  • 附录74

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