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《中国科学技术大学》 2017年
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BiFeO_3薄膜溶液法制备及其取向和性能调控研究

金灵华  
【摘要】:铁酸铋(BiFeO_3,BFO)由于同时具有室温磁性和铁电性,是一种较为理想的室温单相多铁材料,且其具有室温下最大电极化强度,在诸多领域有着潜在的应用,近些年来受到人们广泛关注。十余年来,对BFO基陶瓷、薄膜和纳米结构材料开展了广泛的研究。由于BFO较大的漏电流特性,需要有效控制其缺陷才可以获得较优越的铁电性和磁电耦合性能。前期报道表明在BFO薄膜中其缺陷能得到有效控制从而可以获得优越铁电性能和磁电耦合性能;此外随着电子器件微型化、轻量化以及集成化的发展需要获得满足性能需求的BFO薄膜。化学溶液沉积(Chemical Solution Deposition,CSD)法作为一类薄膜制备方法,具有成本低、前驱物原子级混合、适于在复杂形状基片上成膜、可大规模制备大面积薄膜等优势。近些年,BFO薄膜CSD法研究方面取得了显著进展,但采用CSD制备的BFO薄膜较物理法制备的薄膜而言性能较差,且通常为无取向的多晶薄膜,难以获得性能较好的取向或者外延薄膜,从而限制了其实际应用。本论文采用CSD法在Si基片和LaAlO_3(LAO)单晶基片上制备出高度择优取向以及外延的BFO薄膜,并对其取向生长机理及性能调控进行了系统研究。主要研究内容如下:1.BiFeO_3(111)/Pt/Ti/SiO_2/Si 薄膜制备及性能研究。采用 CSD 法在 Pt/Ti/SiO_2/Si基片上制备出了(111)择优取向BFO薄膜,研究了退火温度对BFO薄膜的微结构与性能的影响。结果表明,只有在原料为乙酸盐,丙酸(PPA)为溶剂,退火气氛为N2的条件下才可获得(111)取向的BFO薄膜。退火温度在500-650℃范围内,可以获得铁电性能较为良好的BFO薄膜。随退火温度升高,晶格常数与晶粒尺寸逐渐增大,氧空位增多,剩余极化强度增大,但漏电流与矫顽电场也逐渐增大。当退火温度低于500℃时,所获BFO薄膜无法晶化;而当退火温度高于650℃时,BFO薄膜中Bi挥发严重,出现杂相。2.BiFeO_3(001)/LaNiO_3/Si薄膜制备及性能研究。在Si(001)基片上采用CSD法制备出(001)取向的LaNiO_3(LNO)底电极,并在其上诱导生长出高度择优取向的BFO(001)薄膜。研究了退火温度对BFO薄膜的微结构与铁电性能的影响。结果表明,BiFeO_3薄膜生长最佳退火温度范围在500-600℃之间,随退火温度升高,BFO薄膜的剩余极化强度增加,而矫顽电场基本保持不变。当温度高于600℃时,LNO与BFO在LNO/BFO界面处发生互扩散/反应,进而影响BFO薄膜的微结构与铁电性。。3.外延BiFeO_3薄膜制备及性能研究。在(001)、(110)和(111)晶向的LAO单晶基片上,采用CSD法沉积SrRuO_3(SRO)薄膜作为底电极,再在SRO/LAO上采用CSD法制备出外延BFO薄膜。探讨了 BFO薄膜的外延生长机理及其铁电性对取向的依赖关系。结果表明,BFO薄膜受基片的晶格常数和取向的影响,薄膜沿基片异质外延生长。BFO外延薄膜的铁电性表现出各项异性,(111)取向的BFO薄膜剩余极化强度与矫顽电场最大,而(001)取向的BFO薄膜介电常数最大。4.Mn掺杂外延BiFeO_3薄膜制备及性能研究。通过Mn掺杂,以达到改善BFO薄膜的磁性与铁电性的目的。结果表明,随着Mn掺杂浓度的增加,薄膜漏电流逐渐增大。同时其漏电导电机制发生变化,未掺Mn时,在低电场区域为欧姆导电行为,在高电场区域为界面限制的Fowler-Nordheim隧穿导电行为;而有Mn掺杂时,电极与薄膜之间的接触为Schottky接触,界面控制电荷注入,在界面处Schottky势垒控制着漏电流的行为。此外,随着Mn的掺杂,BFO薄膜颗粒尺寸逐渐变大,而结构发生Jahn-Teller畸变,导致其剩余极化强度以及磁性均增大。综上所述,我们可以采用全化学溶液法在Si基片和LAO单晶基片上制备出取向以及外延的BFO基薄膜,所获薄膜均具有良好的铁电性能。为采用CSD法制备钙钛矿结构且铁电性优异的取向及外延铁电薄膜提供实验和理论依据。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O484

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