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《合肥工业大学》 2015年
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微生物燃料电池阴极的功能拓展及机理分析

程建萍  
【摘要】:微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell, MFC)是燃料电池中特殊的一类,它利用微生物作为反应主体,将燃料的化学能转换为电能。MFC的优势在于其处理环境废弃物的同时并对其中蕴涵的能源予以回收,从而起到净化环境和生产清洁能源的双重效果。单从产电的角度来看,短时期内MFC无法超越传统的燃料电池的电能输出性能。因此研究者的目光不在仅仅局限于提高电池的产电性能,而如何进一步拓宽MFC处理废弃物的领域,尤其是如何有效利用阴极以提高MFC的整体功能性,从而使MFC的应用范围得到了进一步地拓展。因此,本文以MFC技术为核心,结合电化学、微生物学和水文地质学的多种研究方法,以目前常用的两种典型MFC反应系统作为研究对象,构建了单室和双室2种类型的矩形反应槽,将MFC的阴极还原能力分别应用于废旧锂电池正极材料LiCoO2的还原浸取和对受硝酸盐污染地下水的原位修复,以提高目标污染物的还原效果和MFC的产电性能为目标,对影响MFC的阴极性能因素展开了研究,得出了以下结论:(1)构建了以弱酸中LiCoO2作为化学阴极电子受体的矩形式双室MFC,探讨了MFC阴极浸取还原LiCoO2的可行性,并探讨了MFC阴极浸取还原LiCoO2过程中阴极液pH、阴极液的离子强度、固液比、催化剂CuCl2等因素对MFC的产电性能与LiCoO2浸取效果的影响。实验结果表明:MFC化学阴极还原LiCoO2使得固相中Co(Ⅲ)被浸取还原为液相中Co(Ⅱ)是可行的,且MFC的浸取效果优于单纯弱酸浸取,同时监测到MFC能够持续地输出电压。阴极液pH值对MFC浸取LiCoO2的过程影响显著,pH越低,MFC的产电性能和LiCoO2的浸取效果越明显;随着阴极液中KCl和催化剂CuCl2添加浓度的增加,MFC输出电压和浸取效率也越高,这是由于阴极液的离子强度增大,活化能减少的缘故;固液比S/L的增加,电池输出电压和LiCoO2浸取效率也增大,但是增加的幅度与固液比的增加幅度不成正比;最后对影响MFC阴极输出电压和Co(Ⅱ)浸取效果的因素分析讨论得出阴极液pH值是LiCoO2还原过程中重要影响因素。因此在后续的实验设计中要重点考虑pH对MFC电位和浸取效果的影响。(2)构建了矩形式单槽生物阴极MFC,模拟受硝酸盐污染地下水的流动条件,对MFC进行补水、排水及淋浴实验,得到实验所需的水力学特征系数,即砂槽含水层的孔隙度0.222,持水度0.148以及渗透系数5.13m/d,说明建立的矩形式单槽MFC内水流符合地下水流动的特点。(3)启动了矩形式单槽生物阴极MFC,经过4周期的循环,电池的输出最大电压稳定在500mV左右,整个启动时间大约需要300h。对MFC启动成功后运行一段时间的阴极、阳极与空白电极做扫描电镜分析,阴极和阳极附着的微生物形态不一样,阴极碳布的纤维丝表面覆盖了一层多孔状结构,细菌多附着在孔状结构上,阳极碳布的表面生长了大量的长链状微生物。然而对混菌系统的SEM观察,仅可作为一种辅助手段验证宏观的实验结果。(4)在矩形式单槽生物阴极MFC稳定运行下,研究了影响MFC促进硝酸盐还原的关键影响参数C/N、无机碳源NaHCO3以及水力停留时间HRT对MFC的产电性能和硝酸盐降解效果的影响。实验结果表明:C/N和无机碳源NaHCO3的增加使得MFC的输出电压增加,降解率也增加,亚硝酸盐和氨氮积累效果,有助于MFC电压的输出;两种水力停留时间HRT2.0d和1.0d下,MFC的输出电压和硝酸盐的降解不同,HRT小反而有利于电压输出和硝酸盐的降解。(5)研究了MFC反应槽的水力梯度对MFC产电效果和硝酸盐降解效果的影响。实验结果表明,水力梯度增大,MFC的最大输出电压增大,反应槽的出口水样中NO3--N浓度减小,NO3--N浓度也呈现出上层浓度大,下层浓度小,且按照水流的水平方向,前端浓度大,后端浓度小的时空分布。这说明水力梯度的改变影响了MFC产电性能和硝酸盐的降解效果。这种模拟结果更能表达水力梯度变化时,地下水中硝酸盐的迁移、转化规律。(6)采用循环伏安曲线法扫描分析了阴极、阳极生物膜的电化学行为。结果表明,挂膜的阳极主要发生的是氧化反应,微生物在电极表面发生的催化氧化;挂膜的阴极发生的是还原反应,阴极微生物在电极表面发生的催化还原。反应溶液中空白电极CV曲线上有一对明显的氧化还原电对,推测反应溶液中存在由微生物新陈代谢分泌到细胞外的氧化还原介体,MFC体系中存在电子穿梭传递机制,电子传递的主要任务由电极上的产电微生物完成的。
【关键词】:微生物燃料电池 废旧锂电池 浸取 硝酸盐 原位修复
【学位授予单位】:合肥工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:TM911.45
【目录】:
  • 致谢9-10
  • 摘要10-12
  • ABSTRACT12-21
  • 1 绪论21-39
  • 1.1 论文研究背景21-22
  • 1.2 微生物燃料电池技术简介22-31
  • 1.2.1 微生物燃料电池发展历程22-23
  • 1.2.2 微生物燃料电池工作原理23-24
  • 1.2.3 微生物燃料电池应用研究24-29
  • 1.2.4 微生物燃料电池分类29-31
  • 1.3 微生物燃料电池阴极特性的研究现状31-37
  • 1.3.1 微生物燃料电池阴极电位损失的理论分析31-34
  • 1.3.2 微生物燃料电池阴极在污染物降解中的应用34-37
  • 1.4 存在的问题与研究目的37
  • 1.5 本文的研究内容37-39
  • 2 实验方法与材料39-49
  • 2.1 概述39
  • 2.2 矩形式双槽MFC的设计与运行39-42
  • 2.2.1 矩形式双槽MFC的结构设计39-40
  • 2.2.2 矩形式双槽MFC各构件材料的选择40
  • 2.2.3 矩形式双槽MFC的搭建40-41
  • 2.2.4 矩形式双槽MFC的接种与启动41-42
  • 2.3 矩形式单槽MFC的设计与运行42-46
  • 2.3.1 矩形式单槽MFC的结构设计42-44
  • 2.3.2 矩形式单槽MFC各构件材料的选择44-45
  • 2.3.3 矩形式单槽MFC的搭建与启动45
  • 2.3.4 矩形式单槽MFC阴阳极的接种与启动45-46
  • 2.4 评价参数及测试方法46-47
  • 2.4.1 MFC产电性能表征方法46
  • 2.4.2 受处理目标污染物浓度的测定方法46
  • 2.4.3 电极和溶液的电化学行为研究方法46
  • 2.4.4 电极上活性污泥生物膜微观形貌表征方法46-47
  • 2.5 本章小结47-49
  • 3 MFC阴极浸取废旧锂电池中钴酸锂中Co(Ⅲ)的研究49-69
  • 3.1 概述49-52
  • 3.1.1 废旧锂电池的使用与污染现状49
  • 3.1.2 废旧锂电池污染回收的方法与工艺49-51
  • 3.1.3 本章的研究内容51-52
  • 3.2 MFC浸取钴酸锂的系统构建与实验设计52
  • 3.3 MFC浸取钴酸锂的可行性与产电性能52-55
  • 3.3.1 钴酸锂为MFC电子受体的可行性52-54
  • 3.3.2 钴酸锂为MFC电子受体的产电性能54-55
  • 3.4 阳极电极表面的微生物形态55
  • 3.5 影响MFC阴极还原钴酸锂中Co(Ⅲ)的参数研究55-65
  • 3.5.1 阴极液初始pH值对MFC性能和钴酸锂浸取效果的影响55-58
  • 3.5.2 阴极液离子强度对MFC性能和钴酸锂浸取效果的影响58-60
  • 3.5.3 固液比对MFC性能和钴酸锂浸取效果的影响60-63
  • 3.5.4 催化剂对MFC性能和钴酸锂浸取效果的影响63-65
  • 3.6 MFC阴极关键影响因素的讨论65-67
  • 3.7 本章小结67-69
  • 4 MFC促进多孔介质中受硝酸盐污染废水降解的研究69-109
  • 4.1 概述69-74
  • 4.1.1 地下水中硝酸盐的污染现状69
  • 4.1.2 地下水硝酸盐的转化过程与机理69-70
  • 4.1.3 地下水中硝酸盐污染的原位修复方法70-72
  • 4.1.4 多孔介质72-74
  • 4.1.5 本章的研究内容74
  • 4.2 矩形式单槽MFC反应器在连续进水条件下的水力实验74-79
  • 4.2.1 实验内容及实施方法74-75
  • 4.2.2 水力实验结果分析75-79
  • 4.3 MFC反应器强化多孔介质中硝酸盐的还原系统的构建与启动79-82
  • 4.3.1 MFC反应器的接种与启动79-80
  • 4.3.2 MFC反应器的启动电压80-81
  • 4.3.3 MFC反应器的输出功率81
  • 4.3.4 MFC反应器的阴阳极微生物形态81-82
  • 4.4 影响MFC促进多孔介质中硝酸盐还原的关键影响参数研究82-93
  • 4.4.1 不同C/N对MFC产电性能的影响82-84
  • 4.4.2 不同C/N对去除多孔介质中硝酸盐的影响84-86
  • 4.4.3 无机碳源添NaHCO_3对MFC产电性能的影响86-87
  • 4.4.4 无机碳源NaHCO_3对去除多孔介质中硝酸盐的影响87-89
  • 4.4.5 水力停留时间对MFC产电性能的影响89-91
  • 4.4.6 水力停留时间对去除多孔介质中硝酸盐的影响91-93
  • 4.5 矩形式单槽MFC反应器中硝酸盐迁移转化的时空分布93-102
  • 4.5.1 水力梯度变化时对MFC产电性能的影响94-95
  • 4.5.2 水力梯度变化时MFC硝酸盐降解效果的影响95-102
  • 4.6 矩形式单槽MFC反应器溶液的电化学活性研究102-106
  • 4.6.1 挂膜后阳极与阴极碳布的循环伏安曲线102-104
  • 4.6.2 以缓冲溶液为溶液介质的阳极与阴极碳布的循环伏安曲线104
  • 4.6.3 以反应溶液为溶液介质的阳极与阴极碳布的循环伏安曲线104-106
  • 4.7 本章小结106-109
  • 5 结论109-113
  • 5.1 结论109-111
  • 5.2 存在的问题及展望111-113
  • 参考文献113-122
  • 攻读博士学位期间的学术活动及成果情况122-123

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