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《华南理工大学》 2017年
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力学性能可调的环境响应型壳聚糖水凝胶

何慧敏  
【摘要】:生物系统可以通过外界环境的刺激实现对自身组织的体积、性能等进行自动响应,提高生物对环境的适应能力:如松果可以通过对外界的湿度进行响应,调整自身的形状;人体和海洋生物中都具有梯度变化的结构用来实现不同力学强度材料之间的稳定连接,减小界面结合处的剪切应力并提高界面处细胞的生存条件,如肌腱和贻贝的丝足都具有梯度的力学结构。水凝胶具有类似细胞外基质的亲水高分子网络,人工合成的智能响应型水凝胶具有仿生意义,在组织工程、智能控制系统、药物可控释放载体等领域都具有重要用途,但是在智能化调控方面人工合成水凝胶材料和生物体相比仍然相距甚远。本论文结合3D打印技术,采取自上而下的方式对环境响应型壳聚糖水凝胶体系内的交联方式进行区域化地设计和控制,从而实现了壳聚糖水凝胶力学性能的可逆调控。具体研究工作如下:首先利用电化学方法在阴极钛金属表面成功地制备了壳聚糖水凝胶膜(EChit膜)。并将此膜用酸性阴离子胶束处理,结果发现酸性阴离子胶束的引入可以在很大程度上改变壳聚糖水凝胶的力学性能。通过对一系列不同烷基长度的硫酸盐表面活性剂(SnS)处理的EChit膜进行形貌观察、力学测试和理论分析,我们发现胶束的大小和表面电荷密度等参数对壳聚糖水凝胶交联网络有着不同的影响和作用。过大的胶束会使高分子网络受到破坏,而过小的胶束对高分子网络起不到很好的交联作用。力学分析显示在烷基硫酸盐复合壳聚糖水凝胶中(SnS-EChit),十二烷基硫酸钠(SDS)复合壳聚糖水凝胶(SDSEChit)具有最高的杨氏模量(6.1 MPa),远高于纯EChit膜的0.7 MPa。通过对EChit和SDS-EChit的组成、结构和力学性能进行分析,证明了EChit水凝胶的交联结构是中性壳聚糖分子之间的氢键作用形成的晶区,晶区内的分子链无法发生相对运动,所以在受力的情况下,EChit水凝胶表现出弹性体的性质并且在高应力的条件下发生了脆性断裂,但是壳聚糖分子链可以在受到H+刺激质子化使EChit重新溶解在酸性溶液中。SDS-EChit水凝胶的交联方式是SDS和质子化壳聚糖之间的静电相互作用,这种交联点可以在受力的情况下被破坏并且在其他位置重新形成新的交联点,即SDS-EChit水凝胶具有粘弹性、自愈合的性质并具有良好的韧性。进一步的实验证明了EChit和SDS-EChit之间可以实现化学组成和力学性能两个层面上的可逆转化。其次,采取自上而下的方式,利用3D打印技术对水凝胶交联方式进行了空间上的设计。具体而言,本论文利用电沉积的方法制备了以晶区为交联点的壳聚糖水凝胶,而后采取3D打印技术在水凝胶特定区域打印SDS胶束形成离子交联。这两种水凝胶的形成方式都可以用简单的模型来描述:向前推进模型描述了壳聚糖水凝胶在电极表面的增长;复合物模型描述了SDS图案化水凝胶的各向异性。这些模型的成功是因为它们抓住了相互作用的主要物化特征,包括了对静电相互作用、氢键和疏水作用进行时间和空间上的分配。另外,这些模型提供了设计更复杂图案的方法用于制备更复杂结构性能的水凝胶。采用物理交联方式可以在不需要复杂的试剂和化学药品的条件下实现对水凝胶膜的可逆调控。本文通过对水凝胶体系内交联方式进行设计,赋予壳聚糖水凝胶各向异性和力学性能可逆调控的性质。这种交联方式的可逆调节和力学性能之间的可逆转化可用于制备应用于个性化药物和组织功能材料等领域的可再生动态材料。
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:R318.08

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