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《西南石油大学》 2016年
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Pt/BiOCl复合体的构建及其光催化和光热催化性能研究

陈梦露  
【摘要】:BiOCl,作为一种在光催化领域是有着不可估量的潜力的材料,其独特的层间结构赋予了它区别于其他半导体材料的性质。经研究发现不同暴露晶而的BiOCl由于其表而原子结构的不同表现出了不同的催化活性。本论文主要通过水热法合成了暴露品而为(001)品而的BiOCl,并对其表而进行改性同时通过光还原法和浸渍法将Pt负载在BiOCl表而。通过粉末X射线衍射谱(X-Ray Diffraction)、扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope, SEM)、高分辨透射电镜(High Resolution Transmission Electron Microscopy, HRTEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis Diffuse Reflection Spectroscopy, Uv-vis DRS)、电子顺磁共振(Electron Paramagnetic Resonance, EPR)等方法对样品的微观形貌、光学性质、品体结构等进行表征。以罗丹明B(C28H31ClN2)3,RhB)、甲基橙(C14H14N3SO3N, MO)以及一氧化氮(NO)为目标降解污染物对BiOCl以及BiOCl/Pt的光催化性能进行了研究,以NO为目标降解污染物对BiOCl以及BiOCl/Pt复合体的光热催化性能进行了初步的探讨,得到了以下结论:1、(001)品而BiOCl在不同光谱下光催化性能研究(1)实验表明,BiOCl在降解MO和NO时在全光谱下的降解效率优于可见光下的降解效率,这与其禁带宽度为3.37 eV是相符的。而在RhB的降解过程中,尽管全光谱的光强(196mW/cm2)要强于可见光(183mW/cm2),但是在可见光下其降解速率更快。在可见光和全光谱下反应速率常数分别为0.034 min-1和0.013 min-1,可以看出可见光为全光谱的3倍。(2)在可见光下,光敏化机理主导了整个降解过程。在全光谱下,BiOCl降解RhB同时存在光敏化和直接降解机理。紫外光不仅直接激发BiOCl产生了光生电子和空穴,同时也诱发BiOCl表而原位生成氧空位。氧空位的形成在导带和价带中间产生了缺陷能级。缺陷能级由于还原能力低于导带无法将吸附氧还原为超氧自由基,因此造成了电子在缺陷能级上的富集,最终缺陷能级上的电子只能湮灭或者与空穴复合。2、表而改性的BiOCl以及BiOCl/Pt光催化降解NO性能研究(1)表而改性后的BiOCl产生了更多的氧空位,不同的改性方法分别得到了了黑色、黄色和灰色的BiOCl,材料的颜色变化证明了其表而产生了不同浓度的氧空位。材料的吸光性有了一定的提高。(2)NO测试结果显示,改性前后的BiOCl催化性能并未太大变化,黑色样品的活性略微降低。这有可能是氧空位的存在虽然可以促使可以吸附更多的气体,但是也成为了载流子的复合中心,从而降低了其催化活性。(3)浸渍法负载Pt之后发现白色、黄色以及灰色BiOCl的光催化活性在可见光和全光谱下均有了明显的提高。这是因为Pt在BiOCl表而可以捕获光生电子抑制载流子复合,同时对NO和O2的吸附有一定的提高。而黑色BiOCl无论是通过光还原法还是浸渍法负载Pt,其光催化活性均降低了。这是因为黑色BiOCl在还原剂和紫外光作用下产生了大量的氧缺陷,在负载Pt的过程中,更多的Pt被吸附到BiOCl表而从而发生了团聚,同时Pt的存在也占据了反应活性位点,因此其活性降低了。3、白色、黑色BiOCl及其BiOCl/Pt光热催化NO性能初步研究(1)对于白色和黑色BiOCl在热场下即使温度增加至200℃也无法氧化NO,在单独的可见光光场作用下也没有活性。而在光热条件下在50℃下就能够进行氧化反应,并且在130℃下氧化活性最高,其活性分别为35%和10%,无失活现象。这说明光的存在确实能够降低热催化反应温度,提高其反应速率。(2)对于负载Pt之后的体系,在光热作用下白色BiOCl/Pt活性仅为10%并且材料迅速失活,而黑色BiOCl/Pt则基本没有活性。其原因是Pt在升温过程中迅速团聚,减少了了反应活性位点。
【学位授予单位】:西南石油大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36

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